Гальваническое формирование покрытий ZnO и ZnO(Al) с использованием электролитов на основе диметилсульфоксида

   Электрохимическое формирование покрытий прозрачных полупроводниковых оксидов на основе цинкита – привлекательный универсальный и легкомасштабируемый метод, который является многообещающим для оптоэлектроники и химических сенсоров. Сложность в формировании покрытий на основе оксида цинка и легированных составов, таких как ZnO(Al), путем электрохимического соосаждения производных цинка и алюминия в водных средах связана с различием окислительно-восстановительных потенциалов двух металлов и формированием гальванических осадков гидратированных оксидов цинка и алюминия. Применение неводных сред в роли электролитов цинкования может позволить сформировать биметаллический осадок для последующего контролируемого окисления до оксида (AZO). В рамках данной статьи в роли растворителя выступал диметилсульфоксид (ДМСО). Показано, что особенности нуклеации и роста фазы цинкита в электролитах на основе ДМСО приводят к образованию значительно более пористых покрытий металлического цинка, окисляемого в дальнейшем до цинкита, по сравнению с процессами в водных электролитах. Оптимизированы составы неводных электролитов и потенциалы формирования пленок в потенциостатическом режиме. Изучены корреляции микроструктуры и элементного состава от условий протекания гальванического процесса. Методом рентгеновской фотоэлектронной спектроскопии показано присутствие алюминия на поверхности образцов в двух различных валентных состояниях, что может быть следствием дефектности структуры вюрцита и присутствием фазы γ-Al₂O₃ – вероятного продукта сегрегации. Показано, что предложенный синтетический подход может быть перспективен для направленного формирования пористых тонкостенных покрытий цинкита с варьируемой степенью дефектности структуры.

1. Wang H, Li K, Tao Y, Li J, Li Y, et al. Smooth ZnO:Al - AgNWs composite electrode for flexible organic light- emitting device. Nanoscale Research Letters. 2017;12(77):1-7. DOI: 10.1186/s11671-017-1841-2

2. Lee S-H, Han S-H, Jung HS, Shin H, Lee J, et al. Al-doped ZnO thin film: a new transparent conducting layer for ZnO nanowire-based dye-sensitized solar cells. Journal of Physical Chemistry C. 2010;114:7185-7189. DOI: 10.1021/jp1008412

3. Treharne RE, Hutchings K, Lamb DA, Irvine SJC, Lane D, Durose K. Combinatorial optimization of Al-doped ZnO films for thin-film photovoltaics. Journal of Physics D: Applied Physics. 2012;45:335102(1-8). DOI: 10.1088/0022-3727/45/33/335102

4. Pathirane MK, Khaligh HH, Goldthorpe IA, Wong WS. Al-doped ZnO/Ag-nanowire composite electrodes for flexible 3-dimensional nanowire solar cells. Scientific Reports. 2017;7:1-7. DOI: 10.1038/s41598-017-07180-1

5. Li X, Ye W, Zhou X, Huang F, Zhong D. Increased efficiency for perovskite photovoltaics based on aluminum-doped zinc oxide transparent electrodes via surface modification. Journal of Physical Chemistry C. 2017;121:10282-10288. DOI: 10.1021/acs.jpcc.7b00419

6. Pradhan AK, Mundle RM, Santiago K, Skuza JR, Xiao BS, et al. Extreme tunability in aluminum doped zinc oxide plasmonic materials for near-infrared applications. Scientific Reports. 2014;4:19-21. DOI: 10.1038/srep06415

7. Rahman BMA, Bhattacharjee R, Kejalakshmy NT. Design and optimization of an Al doped ZnO in Si-slot for gas sensing design and optimization of an Al doped ZnO in Si-slot for gas sensing. IEEE Photonics Journal. 2018;10(4):1-10. DOI: 10.1109/JPHOT.2018.2849383

8. Baruah A, Jindal A, Acharya C. Microfluidic reactors for the morphology controlled synthesis and photocatalytic study of ZnO nanostructures. Journal of Micromechanics and Microengineering. 2017;27:035013 (1-6). DOI: 10.1088/1361-6439/aa5bc4

9. Azzouz I, Habba YG, Capochichi-Gnambodoe M, Marty F, Vial J. Zinc oxide nano-enabled microreactor for water purification and its applicability to volatile organic compounds. Microsystems & Nanoengineering. 2018;4:17093(1-7). DOI: 10.1038/micronano.2017.93

10. Gerstl M, Hutterer A, Fleig J, Bram M, Karl A. Model composite microelectrodes as a pathfinder for fully oxidic SOFC anodes. Solid State Ionics. 2016;298:1-8. DOI: 10.1016/j.ssi.2016.10.013

11. Pullini D, Pruna A, Zanin S, Mataix DB. High-efficiency electrodeposition of large scale ZnO nanorod arrays for thin transparent electrodes. Journal of the Electrochemical Society. 2011;159(2):45-51. DOI: 10.1149/2.093202jes

12. Martynova NA, Svishchev VN, Lepnev LS, Alieva SR, Chertorylskaya EG, et al. Electrochemical coprecipitation of zinc and aluminum in aqueous electrolytes for ZnO and AZO coverage deposition. International Journal of Photoenergy. 2019;6808347(1-10). DOI: 10.1155/2019/6808347

13. Hirahara N, Onwona-Agyeman B, Nakao M. Preparation of Al-doped ZnO thin films as transparent conductive substrate in dye-sensitized solar cell. Thin Solid Films. 2012;520(6):2123-2127. DOI: 10.1016/j.tsf.2011.08.100

14. Gal D, Hodesa G, Lincot D, Schock H-W. Electrochemical deposition of zinc oxide films from non-aqueous solution: a new buffer/window process for thin film solar cells. Thin Solid Films. 2000;361-362:79-83. DOI: 10.1016/S0040-6090(99)00772-5

15. Tello A, Gomez H, Munoz E, Riveros G, Pereyra CJ, et al. Electrodeposition of nanostructured ZnO thin films from dimethylsulfoxide solution: effect of temperatures on the morphological and opptical properties. Journal of the Electrochemical Society. 2012;159(12):750-755. DOI: 10.1149/2.017301jes

16. Riveros G, Ramírez D, Tello A, Schrebler R, Henríquez R, Gómez H. Electrodeposition of ZnO from DMSO solution: Influence of anion nature and its concentration in the nucleation and growth mechanisms. Journal of the Brazilian Chemical Society. 2012;23(3): 505-512. DOI: 10.1590/S0103-50532012000300018

17. Kang D, Lee D, Choi K-S. Electrochemical synthesis of highly oriented, transparent, and pinhole-free ZnO and Al-doped ZnO films and their use in heterojunction solar cells. Langmuir. 2016;32:10459-10466. DOI: 10.1021/acs.langmuir.6b01902

18. Liang Y-C. Microstructure and optical properties of electrodeposited Al-doped ZnO nanosheets. Ceramics International. 2012;38:119-124. DOI: 10.1016/j.ceramint.2011.05.154

19. Hsu P-C, Seol S-K, Lo T-N, Liu С-J, Wang C-L, et al. Hydrogen bubbles and the growth morphology of ramified zinc by electrodeposition. Journal of the Electrochemical Society. 2008;155(5):400-407. DOI: 10.1149/1.2894189

20. Wagner CD, Passoja DE, Hillery HF, Kinisky TG, Six HA, et al. Auger and photoelectron line energy relationships in aluminum–oxygen and silicon–oxygen compounds. Journal of Vacuum Science and Technology. 1982;21(4)933-944. DOI: 10.1116/1.571870

21. Okamoto Y, Imanaka T, Teranishi S. Surface structure and catalytic activity of MoО₃/Al₂O₃ catalysts in the hydrodesulfurization of thiophene studied by X-ray photoelectron spectroscopy. Journal of Catalysis. 1980;65(2):448-460. DOI: 10.1016/0021-9517(80)90322-X

22. Pelicano CM, Yanagi H. Enhanced charge transport in Al-doped ZnO nanotubes designed via simultaneous etching and Al doping of H₂O-oxidized ZnO nanorods for solar cell applications. Journal of Materials Chemistry C. 2019;7(16):4653-4661. DOI: 10.1039/C9TC00401G

23. Yao P-C, Hang S-T, Wu M-J. Growth characteristics and properties of Al-doped ZnO thin films by DC magnetron sputtering from AZOY® target. Transactions of the Canadian Society for Mechanical Engineering. 2013;37(3):303-312. DOI: 10.1139/tcsme-2013-0020

24. Thandavan TM, Gani SM, Wong CS, Nor RM. Enhanced photoluminescence and Raman properties of Al-Doped ZnO nanostructures prepared using thermal chemical vapor deposition of methanol assisted with heated brass. PloS One. 2015;10(5):0126189(1-18). DOI: 10.1371/journal.pone.0121756